Hoje sem duvida seria a Dropbox, pois com ela vc consegue sincronizar pastas distintas no seu PC, as demais como Drive, One Drive, Mega etc, todas focam em uma pasta para sincronização, e vc tem que jogar os arquivos lá.
Porem Dropbox é uma das mais caras, se vc quer um valor mais em conta vai de Google Drive, vc paga 30 reais mensais para 2Tb, outra boa opção seria o One drive, caso você assine o Office 365 que vc consegue achar em promoções por 80 reais o Ano, vc ganha de cara 1TB o que vale muito a pena, mas ele eu acho um pouco inferior a usabilidade, um pouco mais complicado.
Sobre o limite máximo de tamanho por arquivo segue abaixo.
One Drive: 15GB
Google Drive: 5TB
Drop Box: 50Gb